§阴离子交换膜(AEM)的多尺度模拟及智能设计

  阴离子交换膜是AEM-WE技术的关键部件之一。然而，目前尚缺乏能够满足产业化要求的高性能阴离子交换膜，这已成为制约AEM-WE技术发展的瓶颈之一。因此，开发高稳定性、高电导率和高机械强度的阴离子交换膜是实现AEM-WE技术产业化应用的核心课题。目前，实验室已经通过自主开发动力学轨迹分析工具（RDAnalyzer），成功实现了阴离子交换膜中复杂氢氧根传输机理的解耦与分析，为高性能AEM的理性设计奠定了坚实的理论和工具基础（如图1）。我们将通过发展高精度的多尺度理论模拟方法和人工智能技术进一步加速高性能AEM的研发。

                           

图1. 阴离子交换膜机理分析工具的开发与应用

§AI驱动的HER和OER催化剂设计

  随着理论模拟方法和人工智能技术的发展，理论驱动的催化剂智能设计范式逐渐成为可能，并有望替代传统的“试错式”催化剂设计策略。目前，我们已经在高通量计算和机器学习驱动的催化剂智能设计方面积累了丰富的经验。其中，近期开发的具备解析不同复杂催化体系中化学图像相似性能力的等变图神经网络（equivGNN）模型，实现了多类关键催化描述符的精准预测（图2A）。基于相应的机器学习方法和我们构建的稳定性-活性-价格筛选框架精准的预测出具有双六方密堆积（DHCP）晶型的NiSb合金为最佳的HER催化剂（图2B），并最终在实验室成功的合成和应用于电解槽中，连续稳定运行超过3000小时，其稳定性和活性都是目前非贵HER催化剂的最高水平。课题组将继续致力于推进人工智能在AEM-WE and beyond催化剂设计中的应用，加速相关催化剂的研发。

                           

图2. AI驱动的水分解催化剂的设计筛选框架

§合成氨催化剂的理性设计和新机理探索

l温和固氮催化剂的理论设计

氨（NH₃）是农业和工业中不可或缺的基础化学品，但传统的Haber–Bosch工艺需在高温、高压条件下打断惰性的N≡N三键，导致能耗高。因此，在温和条件下实现高效氮气转化合成氨是当前学术界与工业界的共同目标，但仍然面临巨大的挑战。围绕温和固氮中的关键科学问题，我们以惰性N≡N三键的高效活化为核心目标，从催化新机理的理论探索出发，提出了限域双位点氮气活化的策略，并通过构建一系列模型催化剂实现了氮气的低能垒活化（图3A）。具体而言，利用分子筛等多孔材料作为载体，通过构筑活性位点明确、结构稳定的双位点催化剂，系统研究空间结构、金属活性中心种类及反应物种吸附态对固氮机理、催化活性与选择性的影响机制，最终为实现温和条件下的高效氨合成提供重要的理论参考。

                            

图3 温和固氮催化剂的理论设计和新机理探索

l磁-催化效应对于合成氨活性的影响机制

除了温和固氮催化剂的理论设计，我们还成功揭示了磁相变对于合成氨活性的影响机制。具体的，固体磁性材料具备一个独特的物理性质，即高温下的磁有序-磁无序相变。例如，铁磁体在温度高于居里点时会失去自发磁化强度变成顺磁体。受磁性相变影响，铁磁催化剂上的化学反应在不同的磁相可能表现出不同的反应活性，该现象也被称为磁-催化效应（magneto-catalytic effect）。磁-催化效应早在上世纪三十年代就被瑞典的实验科学家Hedvall教授报道，但是受当时实验表征手段和理论计算方法的局限，无法深入阐明其作用机制并推广应用，导致了该领域的迟滞发展。我们通过理论计算揭示了磁性材料中磁序的变化对于催化性能的影响机制，以合成氨为模型反应，我们发现铁磁-顺磁相变能够将钴和镍的合成氨活性提升2-4个数量级，且消磁程度55%的金属钴具备Sabatier最佳的氨合成催化剂（图3B）。由于磁-催化效应是一种普遍存在于固体磁性材料中的物理现象，因此它有望为高性能多相催化剂的研发提供一个新的突破口。

§多尺度动力学模拟程序的开发与应用

由于AEM-WE是一个耦合了多组件和多场的复杂集成系统，因此为了能够更加全面的模拟其中跨尺度多因素对于催化性能的影响，课题组开发了一套计算效率高且通用性强的多尺度动力学模拟程序（图4）。目前已经成功应用于揭示催化表界面微环境和传质等跨尺度因素对于电催化学性能的影响机制，为电催化体系的理论研究提供关键技术支撑。                           

图4 多尺度动力学模拟程序

代表作

1.Shou, W.; Zhao, W.; Liu Y.; Wang, T.*. Toward Rational Understanding of the Hydrogen Evolution Polarization Curves Through Multiscale Simulations. Nat. Commun., 2025, in press.

2.Cai, C.; Wang, T.*. Resolving chemical-motif similarity with enhanced atomic structure representations for accurately predicting descriptors at metallic interfaces. Nat. Commun., 2025, 16, 8761.(https://doi.org/10.1038/s41467-025-63860-x)

3.Han, C.; Liu, Y.; Wang, T.*. Structure–Activity Relation of the Oxide Path Mechanism for O–O Coupling on Rutile-Based Oxygen Evolution Reaction Catalysts. ACS Energy Lett. 2025, 10, 4511. (Highlighted by Nature Catalysis)(https://doi.org/10.1021/acsenergylett.5c01739)

4.Cai,C.; Lee,H.; Shi, W.; Liu, Y.; Zhang, B.*; Sun, L.; Wang, T.*. Nickel-Antimony Electrocatalyst for Durable Acidic Hydrogen Evolution Reaction in Proton Exchange Membrane Electrolyzers. ACS Energy Lett. 2025, 10, 1483.(https://doi.org/10.1021/acsenergylett.5c00233)

5.Ma, L.; Wang, T.*. Rational Understanding Hydroxide Diffusion Mechanism in Anion Exchange Membranes during Electrochemical Processes with RDAnalyzer. Angew. Chem. Int. Ed., 2024, e202403614.(https://doi.org/10.1002/anie.202403614)

6.Xu, G.; Sun, L.; Wang,T.*. Demagnetizing Ferromagnetic Catalysts to the Sabatier Optimal of Haber–Bosch Process. JACS Au 2024, 4, 1405.(https://doi.org/10.1021/jacsau.3c00785)

7.Liu, C.; Xu, G.; Wang, T.*. Theoretical Approach toward a Mild Condition Haber–Bosch Process on the Zeolite Catalyst with Confined Dual Active Sites. JACS Au 2023, 3, 3374.(https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacsau.3c00546)

8.Zhao, W.; Xu, G.; He, Z.; Cai, C.; Abild-Pedersen, F.; Wang, T.*. Toward carbon monoxide methanation at mild conditions on dual-site catalysts. J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 8726.(https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c02180)

9.Xu, G.; Cai, C.; Wang,T.*. Toward Sabatier Optimal for Ammonia Synthesis with Paramagnetic Phase of Ferromagnetic Transition Metal Catalysts. J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 23089.(https://doi.org/10.1021/jacs.2c10603)

10.Wang, T.*; Abild-Pedersen, F.*. Achieving industrial ammonia synthesis rates at near-ambient conditions through modified scaling relations on a confined dual site. Proc. Natl. Acad. Sci. 2021, 118, e2106527118.(https://doi.org/10.1073/pnas.2106527118)

11.Wang,T.*; Sha, J.; Sabbe, M.; Sautet, P.*; Pera-Titus, M.*; Michel, C.*. Identification of active catalysts for the acceptorless dehydrogenation of alcohols to carbonyls. Nat. Commun., 2021, 12, 5100.(https://doi.org/10.1038/s41467-021-25214-1)

12.Wang,T.; Li, G.; Cui, X.*; Abild-Pedersen, F.*. Identification of earth-abundant materials for selective dehydrogenation of light alkanes to olefins. Proc. Natl. Acad. Sci. 2021, 118, e2024666118.(https://doi.org/10.1073/pnas.2024666118)

13.Wang,T.; Ibañez, J.; Wang, K.; Fang, L.; Sabbe, M.; Michel, C.; Paul, S.; Pera-Titus, M.*; Sautet, P.*. Rational design of selective metal catalysts for alcohol amination with ammonia. Nature Catalysis, 2019, 2, 773.(https://doi.org/10.1038/s41929-019-0327-2)